Radio Caroline perustettiin tammikuussa 2003 kolmen kokeneen muusikon toimesta. Aluksi he soittivat vain ajoittain Osakassa ja Tokiossa. Myöhemmin samana vuonna Uenon bändi thee michelle gun elephant hajosi ja Kusube jätti The NEATBEATSin, joten Radio Carolinella oli aikaa keskittyä musiikin tekoon kunnolla. Niinpä he julkaisivatkin ensimmäisen levynsä Dead Groovy Actionin toukokuussa 2004. Albuminjulkaisua seurasi laaja ja menestyksekäs kiertue, jonka konsertit myytiin loppuun.
Ensimmäisen levyn julkaisusta vuoden kuluttua ilmestyi viiden kappaleen mini-albumi GLOW. Julkaisun jälkeen kesäkuussa 2005 he soittivat 8 konserttia Japanin suurissa kaupungeissa. Heti kiertueen jälkeen bändi vetäytyi studioon tekemään seuraavaa albumiaan ALL-OUT, joka ilmestyi 5. lokakuuta. Kiertue alkoi Chiba LOOKista muutamaa päivää myöhemmin. Samana syksynä julkaistiin THE ROOSTERS-tribuuttialbumi, jolla Radio Caroline coveroi kappaleen I'm Swayin' In The Air.
Alkuvuonna 2006 bändi soitti edelleen ahkerasti konsertteja ympäri Japania. Maaliskuussa julkaistiin bändin ensimmäinen live-DVD, joka oltiin kuvattu 26. marraskuuta 2005 Liquidroom Ebisulla. Maaliskuussa julkaistiin myös kokoelmalevy GO GO KING RECORDERS, jolla on Radio Carolinen ennenjulkaisematon kappale Dead End Summer. Keväällä bändi jatkaa konsertointia.